复合物多糖铁胶囊_复合物1_复合物

效率驱动的进化和环境辅助的量子传输的机制。(A)光合复合物向其当前几何结构的进化过程的示意图,效率是进化的驱动力。随着进化的进行,光合复合物的结构朝着其当前结构(在此示例中为Fenna-Matthews-Olson(FMO)复合物)发展,同时提高了效率。这是否确实是光合配合物的进化途径,如果是,那么量子相干性是否是效率增强的一部分,这是量子生物学领域的核心问题。(B)为六个位置的均匀链显示的人口均一化机制的示意图(蓝线表示该链中的位;黄色箭头显示了第一个位点的激发和从第五个位点的提取)。用蓝色条表示量子态,ENAQT态和经典态的位点密度,以及电流与相移曲线的示意图。图片来源:Science Advances,doi:10.1126 / sciadv.abc4631

在现在发表在《科学进展》上的新报告中以色列内盖夫本古里安大学化学和纳米科学与技术系的Elinor Zerah Harush和Yonatan Dubi讨论了直接评估量子相干性对三种天然光合配合物效率的影响。开放的量子系统方法使研究人员能够在自然生理条件下同时识别量子性质和效率。这些系统驻留在混合的量子经典机制中,它们使用相移辅助传输进行表征。效率充其量是最低的,因此,量子相干的存在在该过程中没有发挥重要作用。效率也与任何结构参数无关,这表明在其他用途​的结构设计过程中演变的作用。

研究生物学中的量子效应

在光合作用过程中,能量可以从天线转移到反应中心,以收集光并将其转换为化学能以供有机体使用。受激子束缚的电子空穴对在光合作用过程中形成能量载体,通过细菌叶绿素(细菌中存在的光合作用色素)网络将收获的太阳能从天线传输到反应中心,也称为激子转移复合物(ETC) )。在过去的十年中,研究人员使用超快非线性光谱仪对ETC的兴趣在不断扩大信号以显示长期振荡。ETC中相干振荡的发现提出了一种假设,即量子相干发生在自然光合配合物内以协助能量转移。Harush等。试图了解在光合作用能量转移的生物过程中是否可能存在量子相干性。如果是这样,自然系统是否使用它来提高功能效率?尽管实验和理论工作已经解决了这些问题,但它们基本上仍未得到回答。在这项工作中,研究小组使用了从开放量子系统理论发展而来的工具解决了这些问题。这些发现表明,光合复合物不太可能利用量子相干性来提高其效率。

环境对FMO和PC645中光合作用传递效率的影响。对于FMO(A)和PC-645(B)配合物,计算出的激子电流是移相的函数。绿色阴影区域表示生理期移相速率的估计范围。插图显示了激子复合物的示意图。图片来源:Science Advances,doi:10.1126 / sciadv.abc4631

实验

该团队在实验过程中考虑了三种不同的光合作用ETC(激子转移复合物)。其中包括出现在绿色硫细菌中的Fenna-Matthews-Olson(FMO)复合物,隐生藻藻蓝蛋白phycocyanin-645(PC-645)蛋白,以及隐生藻藻光合作用的一部分,以及光收集2(LH2)–紫色光合细菌嗜酸红假单胞菌的一部分。在非线性二维光谱测量中,所有三个络合物均表现出相干的能量转移振荡。该团队绘制了激子电流与FMO复合物和PC-645复合物移相速率的关系。曲线之间的相似性表明电流对内部结构哈密顿量相对不敏感。利用细菌种群Harush等。测试了系统的“量子”水平。他们通过环境辅助量子传输机制将激子种群与移相速率联系起来,从而认识到这一点。(ENAQT)。结果表明,ENAQT效果清晰可见,因为电流显示出最大的移相速率。然而,当前的增强是微小的,大约增加了0.0015%,表明复合物不可能施加有意义的进化驱动力。

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ENAQT形成中的激子密度排列。(A)在三种不同情况下FMO络合物的密度构型(即不同位置的激子占据):量子极限(蓝线,γdeph= 10−4μs-1),生物学条件(黄线,γdeph= 106 μs−) 1)和经典限值(绿线,γdeph= 1012μs-1)。从量子态到经典态的转变伴随着密度构型的变化,从波函数确定的构型到源和宿之间的均匀梯度,以及两者之间的均匀构型。为了更清楚地看到这一点,(B),(C)和(D)展示了FMO的示意性结构,其中每个球体代表BChl位点,颜色亮度反映了其密度。图片来源:Science Advances,doi:10.1126 / sciadv.abc4631

环境对光合作用传递效率的影响

接下来,研究小组对LH2(光收集2)复合物进行了研究,以了解ENAQT(环境辅助量子传输)与种群之间的联系。由于结构中天线与反应中心之间缺乏空间间隔,因此很难做到这一点。LH2配合物包含两个环的叶绿素色素。B800(黄色环)和B850(蓝色环)以纳米级的能量吸收共振并在可见光区域吸收能量而得名的频谱。络合物的每个部分都可以吸收光以激发激子,激子从一个环转移到反应中心,从而产生许多激子转移路径。然而,LH2的电流与相移曲线揭示了运输过程中相干性的重要性。然后,研究小组绘制了电流作为LH2系统移相速率的函数的图表,并注意到电流仅增加了很小的幅度,约为0.05%。

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环境对LH2光合作用传递效率的影响。平均LH2激子电流作为移相速率(黑线)的函数,针对≈900条可能的路径进行计算。粉色曲线显示了LH2中任意选择的实现(即入口和出口站点)的当前状态。阴影绿色区域指示自然的移相率。插图:LH2传输网络的示意图。图片来源:Science Advances,doi:10.1126 / sciadv.abc4631

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类似FMO的网络的5000种实现的电流与相移速率。能量保持固定,而跳跃矩阵元素的取值范围为±200 cm-1。对于所有实现而言,获得的ENAQT几乎都在相同的范围内,这表明ENAQT体制(以及体制本身)的效率与系统结构无关。图片来源:Science Advances,doi:10.1126 / sciadv.abc4631

研究结果表明,在将完全量子情况与生理上实际的相移速率进行比较时,激子电流没有实质性的增加。他们还考虑了经典系统,尽管没有任何附加信息也可以从总体上完全确定其一致性,但这些经典体系并没有缺乏一致性。研究人员先前已经量化了量子系统与经典系统之间的区别。在经典系统中,两个电流将是相同的,这意味着量子相干不会在经典动力学中携带额外的信息。

这项研究的结果表明,相对于FMO,PC-645和LH2而言,感兴趣的结构如何不会进化以增强复合物的效率。将来,Elinor Zerah Harush和Yonatan Dubi打算评估观察到的移相时间的来源,以确认研究中计算出的值是否唯一。研究小组还打算了解光合转移复合物的其他潜在的进化优势,这将指导生物物理学家广泛地了解量子效应在光合复合物中的可能作用。

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